Zichy Németországban végzett jogi tanulmányai után, 1860-ban Fejér vármegye főszolgabírája lett. Az 1861-es Országgyűlésen a Felirati Párt, 1865-től a Deák Párt parlamenti képviselője volt. 1870-ben kilépett pártjából, majd 1903-ig a Szabadelvű Párt, ezután a Függetlenségi és 48-as Párt színeiben politizált.

Politikai szerepvállalásánál maradandóbbnak bizonyult közgazdasági és iparfejlesztő tevékenysége, amiért kortársai elnevezték „ipargrófnak”. Széchenyi István példáját követve gyakran utazott külföldre, 1866-ban Angliában a vízépítészetet, Hollandiában az öntözési és lecsapolási munkákat tanulmányozta. Hazatérve az Alföld csatornázásának megvalósításáért küzdött, 1890-ben a Ferenc-csatorna kormánybiztosává nevezték ki.

Zichy Jenő Zichy Mihály társaságában

Emlékirat a magyar ipar fejlesztése érdekében című 1880-as röpiratában a hazai iparok átalakításáról, a kiviteli iparok fejlesztéséről, új iparok meghonosításáról, adókedvezményekről, ipartörvényekről értekezett. 1881-től haláláig elnöke volt az Országos Iparegyesületnek. Sokat foglalkozott a munkásság szociális helyzetével, a munkásképzéssel; 86 városban ő szervezte meg az alapfokú ipariskolákat.

Javaslatai hasznosításával jött létre 1883-ban a fővárosban a Technológiai Iparmúzeum, amelynek felügyelő bizottsági elnöke lett. Felismerte, hogy az iparfejlesztés egyik hathatós eszköze a kiállítások szervezése, erre a célra saját vagyonából is áldozott: ő szervezte az 1879-es székesfehérvári kiállítást, és oroszlánrésze volt az 1885-ös budapesti Országos Iparkiállítás megrendezésében.

A Zichy-expedíció tagjai

A millenniumi megemlékezésekre való készülődés hazafias légkörében, 1895 és 1898 között három expedíciót szervezett a magyarok őstörténetének megismerésére. Első alkalommal 1895. április 30-án indult el Budapestről, hogy a Kaukázus előterében élt és átvonult ősmagyarság, illetve a valaha bizonyítottan létezett leszakadt néprész régészeti, írásos és egyéb nyomait kutassa. Útitársai Szádeczky-Kardoss Lajos történész, Wosinszky Mór régész, apát-plébános, Bálint Gábor székely nyelvtudós, a keleti nyelvek tanára és az örmény Csellingerián Jakab tolmács, író volt, később csatlakozott hozzájuk Wuttke Károly müncheni festő.

Az expedíció három és fél hónap alatt 20 ezer kilométert tett meg vonaton, hajón, szekéren, lovon, tevén és gyalogszerrel. Odesszán és Szevasztopolon keresztül jutottak el a Kaukázusba, majd a Kaszpi-tenger nyugati partján észak felé haladva Moszkván, Szentpéterváron, Varsón és Krakkón keresztül értek haza. Kutattak levéltárakban, múzeumokban, régészeti, iparművészeti tárgyakat gyűjtöttek, vásároltak, néprajzi megfigyeléseket végeztek. Útjukról színes beszámolót közöl Szádeczky-Kardoss gyorsírással írt, sok rajzzal és fényképpel kiegészített naplója.

Zichy Jenő a Kaukázusban kabard vendéglátói között

Zichy második alkalommal, 1896-ban Buharáig és Szamarkandig ért el, majd az 1897-98-as harmadik út során - amelyen a földrajz- és néprajztudós Jankó János, a régész Pósta Béla, a nyelvész Pápay János és a zoológus Csiki Ernő voltak a társai - a Góbi-sivatagon átkelve egészen Pekingig jutott, és Ázsiát megkerülve tengeren érkezett haza. A tudós útitársak mindegyike szaktanulmányokban foglalta össze tapasztalásait.

A felfedezői-kutatói vénával megáldott grófot a Magyar Tudományos Akadémia 1899-ben tiszteletbeli tagjává választotta. Zichy könyvekben örökítette meg expedícióit, és ha elképzelései, következtetései nem is bizonyultak minden tekintetben helytállónak, a hazahozott gazdag leletanyag hatalmas tudományos értékkel bírt. 1901-ben múzeumot létesített művészeti, iparművészeti, régészeti és néprajzi gyűjteménnyel, gazdag könyvtárral, amelyet végrendeletében a fővárosnak adományozott.

Zichy Jenő életének utolsó évei betegségben teltek, Egyiptomban és Olaszországban kereste a gyógyulást. A dél-tiroli Meranóban halt meg 1906. december 26-án. Budapesten utca viseli nevét a VI. kerületben, Székesfehérváron róla nevezték el a Zichy ligetet, Sárszentmihályon pedig a falu iskoláját.